为了更加直观地探究纳米世界，大量研究者致力于发展高时间-空间分辨能力的微纳探测技术，由龚旗煌院士负责的“飞秒-纳米时空分辨光学实验系统” 国家重大科研仪器研制项目正是围绕这一目标开展工作。近日，该重大仪器项目在基于超快光电子显微镜技术实现表面等离激元的多维度探测方面取得重要进展，相关成果于2018年11月19日发表在《自然通讯》 杂志（Manipulation of the dephasing time by strong coupling between localized and propagating surface plasmon modes, https: // doi.org/ 10.1038/s41467-018-07356-x）。
基于金属纳米粒子的局域表面等离激元因其高局域强度，小局域尺度，高灵敏度等特点，被大量应用在不同领域。但是，几个飞秒的超短模式寿命(dephasing time)大大限制了其应用的广泛性和实用性。该工作设计的多层结构实现了局域表面等离激元和传播表面等离激元的强耦合(图1(a))。动态数值模拟结果也清晰地证明在强耦合下局域表面等离激元模式和传播表面等离激元模式之间的能量交换。近场方面，光电子显微镜对表面等离激元模式进行直接成像，大大突破了原有的远场探测技术的限制。并且结合不同激发光源，实现不同维度的探测。结合波长可调的激光光源，光电子显微镜在频域记录下表面等离激元模式随波长变化的强度演化过程(图1(b))。结合超快泵浦探测技术，光电子显微镜在时域记录下表面等离激元模式随时间变化的演化趋势。该工作更加深入并直观地探测强耦合体系中的能量转换过程，并通过强耦合中失谐量的改变实现模式寿命的操控，相较于未耦合的局域表面等离模式，强耦合的模式寿命由6飞秒(10-15秒)提高到10飞秒。这一研究成果对进一步发展基于表面等离激元的人工光合成、生物传感等应用具有重要的指导价值。
图1、（a）光电子显微镜和多层结构示意图，（b）远场和近场探测曲线、不同波长激光激发下光电子显微镜记录的局域表面等离激元模式分布图。
此研究是由北京大学和日本北海道大学共同合作完成，北京大学物理学院博士生杨京寰和重大仪器项目的国际合作者、北海道大学助理教授孙泉为该文章的共同第一作者，北京大学龚旗煌院士和北海道大学Misawa教授为共同通讯作者。除了自然科学基金委的国家重大科研仪器研制项目，该工作还得到了科技部、北京大学人工微结构和介观物理国家重点实验室、极端光学协同创新中心、“2011计划”量子物质科学协同创新中心、日本文部科学省及学术振兴会、北海道大学纳米技术平台等单位的支持。目前国家重大科研仪器研制项目“飞秒-纳米时空分辨光学实验系统”的研制正在有序推进中，已经取得了一批包括此工作在内的阶段性成果。该实验系统的核心仪器是附带低能电子显微功能的光电子显微镜(PEEM), 其激发光的波长覆盖范围从极紫外到近红外(图2)。下一步该实验系统有望在二维材料、光电材料与器件、表面介观物理等研究领域大显身手、发挥积极作用。
图2、北京大学研究团队的飞秒纳米时空分辨系统